計算化学

弊社の業務に関連し、弊社技術者が関わった論文や研究発表等の一部を紹介いたします。

公表論文

Molecular Structures and Vibrational Spectra of trans- and cis-Polyacetylene and Their Oligoenes Revisited Using Density Functional Theory Calculations

Furuya, K.; Sakamoto, A.; Tasumi, M. Published as part of The Journal of Physical Chemistry virtual special issue “Hiro-o Hamaguchi Festschrift”. Cite This: https://doi.org/10.1021/acs.jpca.3c02180.

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トランス (シス) オリゴエン (C=C結合数 (n) が100まで) および トランス (シス)ポリアセチレンについて、密度汎関数法により分子構造、電子励起エネルギーと赤外・ラマンスペクトルを計算した。中鎖 (n <21) トランスオリゴエンの非調和振動計算を基準に、B3LYP/6-311G(d,p)レベルで得た調和振動数をスケーリングした。スケール因子の鎖長依存性を用いて求めたトランス (シス) ポリアセチレンの計算振動数は実測とよく対応した。トランスポリアセチレンのラマンスペクトルの励起波長依存性の起源や、シス体からトランス体への異性化反応中間体の構造を明らかにした。

Evidence-based data mining method to reveal similarities between materials based on physical mechanisms

Minh-Quyet Ha, Duong-Nguyen Nguyen, Viet-Cuong Nguyen, Hiori Kino, Yasunobu Ando, Takashi Miyake, Thierry Denoeux, Van-Nam Huynh, and Hieu-Chi Dam, J. Appl. Phys. 2023, 133, 053904

https://doi.org/10.1063/5.0134999

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材料間の類似性を測定する現在の方法は、理論的な記述子とデータからフィッティングしたパラメーターに依存しているが、多くの場合、それらは不十分で偏っている。 また、通常、外れ値もデータセットに含まれるため、データ駆動型のアプローチは困難で数学的に複雑となる。そこでこの問題を克服するために、Dempster-Shafer理論を適用してデータを合理的にエビデンスに変換できるevidential regression-based similarity measurement (eRSM) 法を開発した。この方法は、物理的特性を考慮しながらそのようなエビデンスを組み合わせて、材料間の類似性を結論付けることができる。

Development Status of ABINIT-MP in 2022FMOプログラムABINIT-MPの整備状況2022

望月 祐志, 中野 達也, 坂倉 耕太, 渡邊 啓正, 佐藤 伸哉, 奥脇 弘次, 秋澤 和輝, 土居 英男, 大島 聡史, 片桐 孝洋

Journal of Computer Chemistry Japan 21(4):106-110, January 2022.

http://dx.doi.org/10.2477/jccj.2022-0037

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2021年9月に公開されたABINIT-MP Open Version 2 Revision 4以降、処理の高速化のためのいくつかの改良が行われました。また、機能面も強化されました。本レポートでは、次期リリースであるRevision 8に向けて、その開発内容をまとめています。

The ABINIT-MP Program

Yuji Mochizuki, Tatsuya Nakano, Kota Sakakura, Yoshio Okiyama, Hiromasa Watanabe, Koichiro Kato, Yoshinobu Akinaga, Shinya Sato, Jun-inchi Yamamoto, Katsumi Yamashita, Tadashi Murase, Takeshi Ishikawa, Yuto Komeiji, Yuji Kato, Naoki Watanabe, Takashi Tsukamoto, Hirotoshi Mori, Koji Okuwaki, Shigenori Tanaka, Akifumi Kato, Chiduru Watanabe & Kaori Fukuzawa

In book: Recent Advances of the Fragment Molecular Orbital Method, January 2021.

http://dx.doi.org/10.1007/978-981-15-9235-5_4

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ABINIT-MPは、効率的な相関手法やハイブリッド並列性など、いくつかのユニークな機能を備えています。また、BioStation Viewerと呼ばれるグラフィカルユーザーインターフェイスがエンドユーザー向けに提供されています。本章では、ABINIT-MPプログラムの現在の機能を要約し、また、将来の開発計画や活動についても言及しています。

Development Status of ABINIT-MP in 2021FMOプログラムABINIT-MPの整備状況2021

望月 祐志, 中野 達也, 佐藤 伸哉, 坂倉 耕太, 渡邊 啓正, 奥脇 弘次, 大島 聡史, 片桐 孝洋

Journal of Computer Chemistry Japan 20(4):132-136, January 2021.

http://dx.doi.org/10.2477/jccj.2022-0001

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2021年、1万個以上のフラグメントからなる大規模系を対象としたABINIT-MP Open Version 2シリーズがスタートしました。本レターでは、ABINIT-MPの現状について、高速化だけでなく、日本国内のスーパーコンピュータ施設での配布状況も含めて紹介しています。

High performance global exploration of isomers and isomerization channels on quantum chemical potential energy surface of H₅C₂NO₂

Koichi Ohno, Naoki Kishimoto, Takeaki Iwamoto, Hiroko Satoh, Hiromasa Watanabe

Journal of Computational Chemistry 42(3), November 2020

http://dx.doi.org/10.1002/jcc.26446

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H₅C₂NO₂の量子化学ポテンシャルエネルギー曲面（PES）上の異性体および異性化チャネルを、SHS-ADDF法をマルチノード演算するNeoGRRMで高性能にグローバル探索しました。B3LYP/6-31G(d)レベルでの平衡構造(EQ)と遷移状態構造のグローバル探索により、3210個のEQと23278個のTSが得られました。

”Reaction Mechanism of Monomeric Sarcosine Oxidase with N-Cyclopropylglycine”,Physical Chemistry Chemical Physics

Mitsuo Shoji, Yukihiro Abe, Mauro Boero, Yasuteru Shigeta and Yoshiaki Nishiya, 2020, 22, 16552-16561.

https://doi.org/10.1039/D0CP01679A

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サルコシン酸化酵素は血液中のクレアチニン量を測定することによる肝臓機能 の診断薬として臨床検査で広く利用されている。 本研究では、このサルコシン酸化酵素と基質 Ncyclopropylglycine との反応経路を分子動力学(MD)シミュレーションと量子化学計算 QM/MM法を組み合わせて計算することにより明らかにした。 その結果、反応機構は従来考えれていた一電子移動機構ではなく、 Polor機構であることが明かになった。さらに実験的に推定されていた反応中間体の構造を明確にした。これにより、この酵素の基質の種類による反応経路の多様さの説明に成功した。

Modeling Intermolecular and Intramolecular Modes of Liquid Water Using Multiple Heat Baths: Machine Learning Approach

Seiji Ueno and Yoshitaka Tanimura, J. Chem. Theory Comput. 2020, 16, 4, 2099-2108.

https://doi.org/10.1021/acs.jctc.9b01288

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水の液相について、分子内振動と熱浴の相互作用をモデル化し、機械学習の手法によりモデルのパラメータを決定しました。これにより、分子内振動のエネルギー緩和の経路を明らかにしました。

Development Status of ABINIT-MP in 2020FMOプログラムABINIT-MPの整備状況2020

望月 祐志, 坂倉 耕太, 渡邊 啓正, 奥脇 弘次, 加藤 幸一郎, 渡辺 尚貴, 沖山 佳生, 福澤 薫, 中野 達也

Journal of Computer Chemistry Japan 19(4):142-145, January 2020.

http://dx.doi.org/10.2477/jccj.2021-0015

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本報告では、ABINIT-MP Ver.1 Rev.22における改良点と、富岳スーパーコンピュータおよびITOスーパーコンピュータにおける実証的な適用を紹介しています。

Anharmonic Vibrational Analysis of Ethylene, Butadiene, and Longer Conjugated Alkenes by Double-Hybrid Density-Functional Theory Calculations.

Furuya, K.; Sakamoto, A.; Tasumi, M. Bull. Chem. Soc. Jpn. 2020, 93, 647−654.

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エチレンからデカペンタエンまでのトランスオリゴエンを対象に、修正したダブルハイブリッド型密度汎関数を用いて非調和振動計算を行った。
計算で得られた基音、倍音と結合音は、重水素効果を含めて、報告されている実測値とよく対応することを見出した。

ABINIT-MP Openシリーズの最新の開発状況について

望月 祐志、秋永 宜伸、坂倉 耕太、渡邊 啓正、加藤 幸一郎、渡辺 尚貴、奥脇 弘次、中野 達也、福澤 薫, Journal of Computer Chemistry, Japan、2019年、18巻3号、pp.129-131.

https://doi.org/10.2477/jccj.2019-0016

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フラグメント分子軌道法（FMO）計算用のABINIT-MPという独自プログラムを開発している。相互作用分析のためのさまざまな機能、たとえば PIEDA（対相互作用エネルギー分解分析）は、ABINIT-MP Openシリーズ Ver.1 の Rev.10 および Rev.15 で拡張された。本稿では、このような新機能について簡単に説明している。

Brønsted Acid-Initiated Formal [1,3]-Rearrangement Dictated by beta-Substituted Ene-Aldimines

Chanantida Jongwohan, Yasushi Honda, Toshiyasu Suzuki, Takeshi Fujinami, Kiyohiro Adachi, & Norie Momiyama, Org. Lett. 2019, 21, 4991.

https://doi.org/10.1021/acs.orglett.9b01533

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新規有機化学反応であるエン-アルジミンの形式的[1,3]-転位反応について報告した論文です。当社社員(Y. H.)は、当該反応の反応経路計算全般に寄与しました。

Highly Planar and Completely Insulated Oligothiophenes: Effects of pi-Conjugation on Hopping Charge Transport

Yutaka Ie, Yuji Okamoto, Takuya Inoue, Saori Tone, Takuji Seo, Yasushi Honda, Shoji Tanaka, See Kei Lee, Tatsuhiko Ohto, Ryo Yamada, Hirokazu Tada, & Yoshio Aso, J. Phys. Chem. Lett. 2019, 10, 3197.

https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.9b00747

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π共役分子における長距離分子内電荷輸送の効率と分子構造の関係について報告した論文です。 当社社員(Y. H.)は、ホッピング輸送過程における活性化エネルギーの計算に寄与しました。

FMOプログラムABINIT-MPのOakforest-PACS上での多層並列化と性能評価

渡邊 啓正、佐藤 伸哉、坂倉 耕太、齊藤 天菜、望月 祐志, Journal of Computer Chemistry, Japan、2018年、17巻3号、pp.147-149.

https://doi.org/10.2477/jccj.2018-0023

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Oakforest-PACS（OFP）システムは、IntelのKnights Landing（KNL）プロセッサーを搭載したメニーコアタイプのスーパーコンピューターである。本稿では、OFPシステムでの（最近3階層並列化が行われた）ABINIT-MPプログラムを使用したフラグメント分子軌道（FMO）計算のパフォーマンスを報告する。 KNLのHyperThreadingの影響についても取り上げている。

FMOプログラムABINIT-MPの開発状況と機械学習との連携

望月 祐志、坂倉 耕太、秋永 宜伸、加藤 幸一郎、渡邊 啓正、沖山 佳生、中野 達也、古明地 勇人、奥沢 明、福澤 薫、田中 成典, Journal of Computer Chemistry, Japan、2017年、16巻5号、pp.119-122.

https://doi.org/10.2477/jccj.2017-0051

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フラグメント分子軌道法（FMO）計算用のABINIT-MPプログラムを開発している。フラグメント間相互作用エネルギー（IFIE）のリストはFMO計算から取得でき、特定のターゲットシステムでの相互作用の性質を分析するのに役立つ。 本稿では、ABINIT-MPの現在の状況と、IFIEデータの機械学習支援分析をまとめている。

The reaction mechanism of sarcosine oxidaseelucidated using FMO and QM/MM methods

Yukihiro Abe, Mitsuo Shoji, Yoshiaki Nishiya, Hiroshi Aiba,Takahide Kishimoto and Kazuo Kitaura, Phys.Chem.Chem.Phys.,2017, 19, 9811.

https://doi.org/10.1039/C6CP08172J

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サルコシンオキシダーゼの反応機構をQM/MM法およびFMO法で検討した。従来、1電子移動、ポーラー付加、ヒドリド移動等の機構が実験的に提唱されていた。本研究ではサルコシンの水素原子がヒドリド移動様にフラビンのN5原子上へ電子を1つ持って移動し、サルコシンのN原子とフラビンのC4a原子との間に軌道の重なりを通じてもう1電子が移動して反応が進むことを見出し、Hydrogen Coupled Electron Transfer機構と名付けた。

連成分子化学計算プラットフォームHybrid QM/MD Platformの開発 : 簡便でクラウドな分子化学シミュレーションシステムを目指して

矢城 陽一朗、森 義裕、渡邊 啓正, 岡山理科大学自然科学研究所研究報告、2014年、40号、pp.13-17.

https://ci.nii.ac.jp/naid/40020495743

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実験化学者や実験生化学者にとって使い勝手の良い分子化学計算システムの構築を目指して、「連成分子化学計算プラットフォーム」と銘打ったシステムを開発中である。このプラットフォームは、これまで著者らの研究室で行ってきた分子計算の手順に基づいて、分子計算の複雑な流れを、誰でも簡単にWebブラウザ経由で実行（分子の構築や計算設定と指示、および計算結果の表示と可視化）できるようにシステム化したものである。

大並列計算向け低コストクラスタの提案

英 憲悦、渡邊 啓正、南本 和秀, 第28回日本シミュレーション学会大会発表論文集、2009年、pp.139-142.

https://ci.nii.ac.jp/naid/10025538306

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本稿では、低価格・低消費電力・小スペース・大規模のクラスタ計算機システムを提案している。さらに、いくつかの現実的なシミュレーションプログラムの性能スケーラビリティの結果によって、テストベッドとしてのサービス性も示している。